日前，四川理工大學張曉杰研究員團隊與南京大學史晶晶副校長共同在ACS&上發表了題為“Ring-of: -High-Li-S”的文章。 在本文中，碳納米管（TLP@CNT）通過硫代香豆素的親核開環聚合原位包覆，用作鋰硫電池的負電極負載硫骨架。 TLP@CNT可與硫和多硫化氫產生強SS共價鍵，從而有效抑制“穿梭效應”。 整個反應具有高效、快速、無催化劑、無副產物的特點。

本文要點

TLP@CNT表面的吡啶可以錨定硫和長鏈多硫化氫生成SS共價鍵，為負載單質硫提供豐富的錨定中心。 TLP@CNT/S中的SS鍵在放電時可以斷裂成Li2S，充電時S2-形成長鏈硫的可逆過程，從而抑制可溶性多硫化氫引起的“穿梭效應”。

圖1 復合材料制備過程示意圖

圖2 復合材料的結構表征

電物理特性表明，TLP@CNT/S 陽極具有更快的氧化還原反應動力學，并表現出快速的電荷轉移和離子擴散速率。 這些優異的性能主要是由于硫錨定和吸附多硫化氫的富電子給電子體（如-NH2、-CO(NH)-）的雙重作用，有效地抑制了多硫化氫的“穿梭效應”。 TLP@CNT/S負極在1C倍率下循環500次后的放電比容量保持率為80.88%，單循環衰減率低至0.038%。

圖3 復合材料的吸附實驗

圖4 鋰硫電池電物理性能測試

圖5 鋰硫電池電物理性能測試和可逆性測試

為了更好地理解TLP@CNT復合材料對多硫化氫的轉化，本文進行了密度泛函理論（DFT）估計。 模擬了循環過程中S8和Li反應生成多硫化氫以及多硫化氫降解為Li2S的過程。

圖6 DFT理論估計

這項工作對于制備用于高性能鋰硫電池的硫主體材料具有重要價值，甚至可以預期這些策略可以應用于硫化學的其他領域，如隔膜、粘合劑、自疤痕材料、 ETC。

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